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我校环科院卜云飞教授团队在Nature Communications发表最新研究成果
2023年11月11日    作者:     发布 : 李梦轩    

近日,我校环科院UNNU实验室卜云飞教授、卢千副教授与南方科技大学的叶财超副教授等学者,在国际知名学术期刊《Nature Communications》上发表了题为“Accelerated deprotonation with a hydroxy-silicon alkali solid for rechargeable zinc-air batteries”的研究论文。该论文的第一作者是UNNU实验室的硕士毕业生,现就读于上海交通大学博士研究生王耀彬。卢千副教授、卜云飞教授为该工作第一及末位通讯作者,我校为该工作第一完成单位。该研究受到国家自然科学基金面上项目分子级质子受体复合金属氧化物催化剂的构建及其析氧反应机理研究的资助。

该研究揭示了一种新型的金属氧化物催化剂——硅氢氧基掺杂的钙钡硅酸盐纳米粒子(BCS)嵌入复杂氧化物(PBCC)表面,构成了BCS-PBCC异质结构电催化剂。此催化剂能有效地促进氧化还原反应中的去质子化过程,显著降低电催化过电位,使得在碱性条件下仅需300 mV的超低过电位即可实现10 mA/cm2的氧化还原电流。通过傅里叶变换红外光谱和X射线光电子能谱等先进表征技术,研究团队证明了BCS中独特的硅氢氧基组分能吸附PBCC表面中间物种上的质子,从而加速电催化剂针对氧化还原反应的速率控制步骤。密度泛函理论计算进一步证实,BCS-PBCC异质结界面能够降低去质子化过程的自由能垒,优化电催化性能。该研究还提出了一种全新的质子受体参与的新型LOM反应机制。

图一,DEMS signals for 34O2 and 36O2 in the reaction products formed by cycling in an H218O aqueous KOH electrolyte.

为了验证该概念,研究团队构建了以BCS-PBCC为空气电极的可充电锌空气电池。该电池在5 mA/cm2的充电电压下能超过150小时保持稳定,避免了锌离子电池表面重构行为,从而大幅提升了电池的循环性能。此项研究为设计高效的氧化还原反应电催化剂提供了创新的思路,不仅有益于再充电锌空气电池的发展,也可推广至水电解等多个领域。



图二,DFT calculations and the electrocatalysis mechanism.

在过去的一年中, UNNU实验室在燃料电池/电解池、电催化、二氧化碳还原等领域取得了显著的进步,发表了10篇影响因子大于10的高质量论文,涵盖了Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Stor. Mater.等重要期刊。目前,实验室团队成员主持了多项国家自然科学基金和省级自然科学基金项目,以及中石化等企业项目,热诚欢迎更多学生和年轻学者的加入,共同推进相关研究领域的进步。

下载链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-42728-y#article-info



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